التفاصيل البيبلوغرافية
| العنوان: |
Chemically selective microspectroscopy with broadband shaped femtosecond laser pulses |
| المؤلفون: |
Vacano, Bernhard von |
| المساهمون: |
Motzkus, Marcus (Prof. Dr.) |
| بيانات النشر: |
Philipps-Universität Marburg, 2008. |
| سنة النشر: |
2008 |
| مصطلحات موضوعية: |
Pulse shaping, Nonlinear vibrational spectroscopy, Ultrakurzzeitspektroskopie, Chemie, Chemistry and allied sciences, CARS-Spektroskopie, Laser-Rastermikroskopie, Kohärente Kontrolle, Coherent Anti-Stokes Raman Scattering, Nichtlineare Optik, Chemistry and allied sciences -- Chemie -- Coherent control of atomic interactions with photons -- -- -- Disordered solids -- Stimulated emission (see also 42.55.-f Lasers) -- Time-resolved optical spectroscopies and other ultrafast optical measurements in condensed matter (see also 42.65.Re-in nonlinear optics, 82.53.-k Femtochemistry in physical chemistry and chemical ... ... Impurity and defect absorption in solids, see 78.30.-j and 78.40.-q -- Semiconductors -- Ultrafast processes, optical pulse generation and pulse compression -- Propagation, transmission, attenuation, and radiative transfer (see also 92.60.Ta Interaction of atmosphere with electromagnetic waves, propagation) -- Nonlinear optics -- Stimulated Raman scattering, CARS (for Raman lasers, see 42.55.Ye) -- Laser spectroscopy -- Optical susceptibility, hyperpolarizability (see also 33.15.Mt Electric and magnetic moments, polarizability and magnetic -- Remote sensing, LIDAR and adaptive systems -- Resonators, cavities, amplifiers, arrays, and rings -- Frequency conversion, harmonic generation, including higher-order harmonic generation (see also 42.79.Nv Optical frequency converters) -- Efficiency, stability, gain, and other operational parameters, Fourier-Transform-Spektroskopie, ddc:540, Impulslaser, CARS, Coherent control, Coherent control of atomic interactions with photons, Impulskompression, Disordered solids, Stimulated emission (see also 42.55.-f Lasers), Time-resolved optical spectroscopies and other ultrafast optical measurements in condensed matter (see also 42.65.Re-in nonlinear optics, 82.53.-k Femtochemistry in physical chemistry and chemical ... ... Impurity and defect absorption in solids, see 78.30.-j and 78.40.-q, Semiconductors, Ultrafast processes, optical pulse generation and pulse compression, Propagation, transmission, attenuation, and radiative transfer (see also 92.60.Ta Interaction of atmosphere with electromagnetic waves, propagation), Nonlinear optics, Stimulated Raman scattering, CARS (for Raman lasers, see 42.55.Ye), Laser spectroscopy, Optical susceptibility, hyperpolarizability (see also 33.15.Mt Electric and magnetic moments, polarizability and magnetic, Remote sensing, LIDAR and adaptive systems, Resonators, cavities, amplifiers, arrays, and rings, Frequency conversion, harmonic generation, including higher-order harmonic generation (see also 42.79.Nv Optical frequency converters), Efficiency, stability, gain, and other operational parameters, 2008 |
| الوصف: |
In dieser Arbeit wird ein neuer, umfassender Ansatz für nichtlineare Spektroskopie im Fokus eines Mikroskops vorgestellt. Dabei wird Laserstrahlung mit gezielt geformten Femtosekunden-Impulsen verwendet. Das grundlegende Konzept ist die Funktionalisierung der Femtosekunden-Laseranregung, um eine Reihe von Multiphotonen-Spektroskopie-Methoden in ein und demselben Aufbau umzusetzen, und für die mikroskopische Bildgebung verfügbar zu machen. Die wichtigste Methode dabei ist kohärente anti-Stokes Raman Streuung (CARS), die das Vibrationsspektrum einer Probe nutzt, um sie chemisch spezifisch zu identifizieren. Der hier verfolgte Ansatz stellt eine immense Vereinfachung von CARS-Spektroskopie dar. Dabei wird zum einen ein Schema zur sehr rasche Spektrenaufnahme und quantitativen Analyse komplexer Mehrkomponenten-Spektren vorgestellt, das auf der Anpassung eines physikalischen Modells mittels eines evolutionären Algorithmus basiert. Zudem werden neue Methoden entwickelt, die zum Beispiel CARS-Messungen in die Zeitdomäne verlagern und in der Tat die Molekülschwingungen zeitaufgelöst verfolgen. Das wird nur dadurch möglich, dass durch kohärente Kontrolle mit in Phase, Amplitude und Polarisation geformten Anregungsimpulsen die Licht-Materie-Wechselwirkung auf quantenmechanischem Niveau gezielt beeinflusst wird. Auf diese Weise können die Laserimpulse selbst mit spektroskopischen Funktionen versehen werden. Es wird gezeigt, dass diese funktionale „photonische Integration“ noch weiter getrieben werden kann, indem auch interferometrische Detektion ohne weitere optische Bauelemente durch Formung der Anregungsimpulse verwirklicht wird. Dies vereinfacht Experimente deutlich und erhöht gleichzeitig die Empfindlichkeit von CARS drastisch um mehr als drei Größenordnungen. Zusätzlich zu diesen neu entwickelten Konzepten werden für die Verwirklichung notwendige technische Neuentwicklungen vorgestellt, darunter die Erzeugung von Breitband-Femtosekunden-Impulsen in mikrostrukturierten Fasern und deren genaue Charakterisierung und Kompression durch eine neue, Impulsformer-basierte Variante der SPIDER-Methode. In der Anwendung der neuen Spektroskopietechniken werden Beispiele gezeigt, die von der quantitativen chemischen Bildgebung von Polymer-Blends, über die selektive Detektion von Markermolekülen für biologische Kampfstoffe(Anthrax) bis zu ersten analytischen Anwendungen bei der Messung chemischer Zusammensetzungen in einer mikrofludischen Zelle.
This doctoral thesis presents a new, unified approach to nonlinear microspectroscopy employing tailored broadband femtosecond laser radiation. The key concept is to functionalize the femtosecond excitation in order to implement a series of multiphoton spectroscopy techniques, especially for microscopic imaging. The most important application is coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) spectroscopy, which allows chemical identification of untreated samples in microscopy due to their characteristic vibrational spectra. The presented approach allows huge experimental simplifications of CARS, schemes for very rapid spectral acquisition and determination of the chemical composition (based on the quantitative analysis of entangled multiplex spectra by evolutionary algorithm fitting), as well as new methods for microscopic CARS measurements in the time-domain, resolving molecular vibrations temporally. This is possible, because coherent control of the signal generation is applied, manipulating the quantum mechanical processes of the underlying light-matter interaction by shaping the excitation light field in phase, amplitude and polarization. Thus, spectroscopic function and even molecular control is imprinted on the excitation pulses. It is shown that this idea of functional “photonic integration” can be pursued even further by incorporating an interferometric detection scheme in the same pulses without any additional optical elements in the experimental setup, drastically improving the measurement sensitivity by more than three orders of magnitude. In addition to these novel conceptual findings, new technological developments have been invented and pushed forward. These include the generation of ultrabroadband femtosecond radiation in microstructured optical fibres and its precise phase measurement and management, which is a prerequisite for coherent control. In this context, a new pulse-shaper enabled variant of SPIDER was developed, allowing very rapid compression in collinear beam geometry in the microscope. Employing the developed set of tools and concepts, application examples are given ranging from quantitative chemical imaging of polymer blend samples, to the chemical identification of potentially hazardous powdery substances and the microanalytical sensing of the chemical composition in a microfluidic device. |
| اللغة: |
German |
| DOI: |
10.17192/z2008.0111 |
| URL الوصول: |
https://explore.openaire.eu/search/publication?articleId=doi_dedup___::5b5a14fdd05f591b3ec9aeb6628a7f24 |
| Rights: |
OPEN |
| رقم الانضمام: |
edsair.doi.dedup.....5b5a14fdd05f591b3ec9aeb6628a7f24 |
| قاعدة البيانات: |
OpenAIRE |